铬催化剂上二异丁烯芳构化反应研究 | |
李品红 | |
Subtype | 工学硕士 |
Thesis Advisor | 夏春谷 |
2013-05-31 | |
Degree Grantor | 中国科学院大学 |
Department | OSSO国家重点实验室 |
Degree Discipline | 工业催化 |
Keyword | 氧化铬 对二甲苯 芳构化 二异丁烯 碱金属 Chromium Oxide Para-xylene Aromatization Diisobutylene Alkali Metal |
Abstract | 本文制备了系列Cr2O3/Al2O3催化剂,采用BET、XPS、XRD、UV-Vis、H2-TPR、NH3-TPD 和TG等技术对催化剂进行了表征,并在固定床反应器中进行了二异丁烯(DIB)芳构化反应的实验。研究了铬负载量和碱(土)金属改性对催化剂物化性质的影响进而对二异丁烯芳构化反应性能的影响。并考察了反应条件和还原条件对芳构化反应的影响。结果如下: Cr2O3/Al2O3 催化剂具有较好的脱氢环化制对二甲苯的性能, Cr2O3 的分散性对催化剂活性影响较大,负载量低于6.8%(w)时分散性较好;当催化剂中 Cr2O3负 载 量 为 4.2%~6.8%(w) 时 , 催 化 剂 表 现 出 较 优 的 催 化 性 能 ; 采用6.8%(w)Cr2O3/γ-Al2O3催化剂时,在反应条件为:n(DIB)∶n(N2)=1∶1,LHSV=2 -1h , 500 ℃,0.1 MPa,此时转化率可以达到83.0%,对二甲苯收率可以达到 22.8%。 在 6.8%(w)Cr2O3/γ-Al2O3 催化剂中引入碱金属Li、Na、K和Cs 后,发现Na和 K 对催化性能有明显的促进作用,但只有钾使得二异丁烯转化率、液体产物收率、对二甲苯选择性和收率均有所提高。引入碱土金属 Ca、Mg 和 Ba 之后,Mg在提高选择性和收率方面优于 Ca和Ba,而在提高转化率方面与 Ca和Ba相当。因此,较为详细地考察了 K和Mg的作用。K不仅可以降低氧化铝载体的酸性,而且促进了活性组分 Cr在载体表面的分散。K2O含量为1.5%时,催化剂的脱氢环化性能达到最佳,与不含钾的纯铬催化剂相比,初始转化率提高 7.0%,PX 收率提高 4.9%。且有效地抑制了原料的裂解和催化剂积碳。Mg 使得催化剂表面的中强酸强度有所下降,但没有影响 Cr 的分散性,尽管适量 Mg(1.5%(w)MgO)的加入也能提高 Cr2O3/Al2O3催化剂性能,但其促进作用不如K。 |
Funding Project | 均相催化研究组 |
Document Type | 学位论文 |
Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/5554 |
Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室(OSSO) |
Recommended Citation GB/T 7714 | 李品红. 铬催化剂上二异丁烯芳构化反应研究[D]. 中国科学院大学,2013. |
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201359李品红.pdf(2424KB) | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text |
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