甲烷化反应用的负载镍催化剂的制备化学 | |
黄定忠 | |
Subtype | 硕士 |
Thesis Advisor | 尹元根 |
1985-11-08 | |
Degree Grantor | 中国科学院兰州化学物理研究所 |
Department | 非现建制 |
Degree Discipline | 多相催化 |
Abstract | 本文用X-射线衍射(XRD)、紫外漫反射(DRS)、程序升温还原(TPR)等技术的联合考察制备负载镍催化剂的影响因素-镍的负载方式(无余液浸渍、离子交换、共沉淀、沉淀-淀和)、载体(TiO2、SiO2、Al2O3)、负载量、焙烧温度,特别研究了存在于催化剂表面上的镍构种,如氧化镍、铝酸镍(硅酸镍、钛酸镍),以期解释活性组分与载体的相互作用。结果表明活性组分与载体间强的相互作用在不同程度上有利于形成铝酸镍(硅酸镍、钛酸镍),在高温焙烧条件下更是如此。镍的负载量对复合氧化物(指铝酸镍、硅酸镍、钛酸镍,以后同此)的形成程度的影响依赖于负载方式。一般地,离子交换、共沉淀负载方式有利于形成复合氧化物,而无余液浸方式却较为不利。至于沉淀-淀积方式,其方式不同时复合氧化物的形成程度也不同。 本文还发展了几种新的沉淀-淀积方式,其中之一是在尿素水解过程中用醋酸镍代替硝酸镍进行均匀沉淀,结果导致活性组分与载体间有较强的互作用。另一新的方法是在醋酸镍水溶液中,在Al2O3存在下草酸二乙醋水解均匀沉淀草酸镍,结果活性组分与载体间有极弱的互作用。还有一种新的方法是利用不稳定的镍氨络离子水解在载体表面上均匀沉淀镍化合物,这一方法所得的催化剂中活性组分与载体间有极强的互作用。用某些新的沉淀-淀积方式与一般的沉淀-淀积方式(硝酸镍+尿素)相比在短得多的时间内可得到较市的负载量。并且用新的负载方式较易控制活性组分与载体的互作用及可还原性,从而较易控制金属镍表面积和抗烧结性。 在用含5%氢的氮气淀处理还原催化剂的过程中观察到一种新的程序升温行为,称为程序升温吸脱附(TPAD),该方法表明催化剂在~200 ℃有氢的活化吸附,并已为在不同温度下催化剂对脉冲氢的吸附所证实。 |
Subject Area | 多相催化 |
Document Type | 学位论文 |
Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/5447 |
Collection | 非现建制 |
Recommended Citation GB/T 7714 | 黄定忠. 甲烷化反应用的负载镍催化剂的制备化学[D]. 中国科学院兰州化学物理研究所,1985. |
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