| 担载Ni及Ni基双金属催化剂甲烷水蒸汽重整反应研究 | |
| 高群仰 | |
| Subtype | 硕士 |
| Thesis Advisor | 吕功煊 |
| 2007-05-14 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | OSSO国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学（含：化学物理） |
| Keyword | 水蒸汽重整 Zro 抗积碳能力 贵金属(Pt Ni/al2o3催化剂 Pd) Steam Reforming Of Methane Coke Resistance Noble Metal (Pt Ni/al2o3 Catalyst Pd) |
| Abstract | 天然气转化制氢气用于燃料电池在21世纪将发挥重要作用。尽管甲烷部分氧化，催化燃烧以及二氧化碳重整技术发展迅猛，甲烷水蒸气重整仍然是最主要的制氢技术。Ni因具有较低的价格和高的活性，是应用最广泛的重整催化剂。然而，Al2O3负载的Ni基催化剂在积碳，活性组分的烧结以及NiAl2O4尖晶石相的生成造成的催化剂失活方面仍待改进。 本论文研究了以Al2O3担载的Ni及其双金属催化剂的甲烷水蒸汽重整反应，目的是开发出一高活性，低积碳特性和抗烧结的高稳定性的Ni基催化剂。 1 Ni/ZrO2催化剂甲烷水蒸气重整反应的研究 ZrO2与Al2O3一样同时具有酸碱性和高的表面积，但其耐热性能远优于Al2O3。ZrO2催化剂在CO2重整甲烷制合成气反应中表现出较好的抗积碳能力。本文系统地研究了Ni/ZrO2-Al2O3催化剂在甲烷水蒸气重整反应中的反应性能，考察了制备条件及反应条件对催化剂性能的影响。 Ni与ZrO2的强相互作用力改善了Ni的分散度，提高了催化剂的活性和稳定性。随着反应温度的升高，CH4的转化率和CO选择性随之升高。H2O/CH4比的增加，有助于CH4的转化率的提高，而CO选择性则下降了。CH4的转化率和CO选择性与Ni含量成正比关系，但当Ni担载量较高时(>12.5%)，较大的Ni颗粒容易积碳, 而造成催化剂的失活。 2 Ni基双金属催化剂甲烷水蒸气重整反应的研究 本文研究了添加少量贵金属(Pt, Pd)的Ni/Al2O3催化剂对甲烷水蒸汽重整反应抗积碳能力和催化性能的影响。催化活性实验表明，添加少量Pt的样品显著提高了Ni/Al2O3催化剂的活性，稳定性，抗积碳能力和抗氧化能力，而添加Pd的样品对Ni/Al2O3催化剂的催化性能提高并不明显。利用氢气程序升温还原(H2-TPR)，X射线晶体衍射(XRD)，热重-差热分析(TG-DTA)等手段对反应前后的催化剂进行了表征，研究发现在Ni-Pt/Al2O3催化剂中Ni与Pt之间存在较强的相互作用力，在主要由Ni覆盖的表面形成了Ni-Pt双金属簇，提高了Ni的分散度，在催化剂的表面易于形成较小的Ni颗粒，抑制了Ni的烧结，改善了Ni基催化剂的抗积碳能力；贵金属Pt通过H2的溢流效应促进了Ni的还原，抑制了催化剂的氧化。而在Ni-Pd/ Al2O3中，Ni和Pd存在着一定的偏析效应，不能有效的形成Ni-Pd双金属簇，在还原过程中分别被还原。 |
| Subject Area | 多相催化 |
| Funding Project | 环境催化与清洁能源研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/3100 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 高群仰. 担载Ni及Ni基双金属催化剂甲烷水蒸汽重整反应研究[D]. 中国科学院研究生院,2007. |
| Files in This Item: | ||||||
| File Name/Size | DocType | Version | Access | License | ||
| 200722高群仰.pdf（1534KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
Items in the repository are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.
Edit Comment