Cu-Ce-O催化剂一氧化碳催化氧化消除的研究 | |
胡涛 | |
Subtype | 理学硕士 |
Thesis Advisor | 丑凌军 |
2007-05-16 | |
Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
Department | OSSO国家重点实验室 |
Degree Discipline | 物理化学(含:化学物理) |
Keyword | Co选择氧化(Co-prox) 催化剂 碳化硅(Sic) 低温 固溶体 Co-prox Catalyst Sic Low-temperature Solid Solution |
Abstract | 本工作从质子交换膜燃料电池氢气净化即富氢气氛下一氧化碳催化氧化消除的角度出发,研究了不同活性组分担载量以及制备方法对Cu-Ce-O催化剂CO选择氧化反应性能的影响,探索高效、稳定、低成本的Cu-Ce-O催化剂制备方法;详细考察了Cu-Ce-O催化剂中氧化锆的添加量与CO催化氧化反应性能的关系,重点考察了整体式泡沫状碳化硅材料作为载体对CO选择氧化的促进作用,并对其连续反应的稳定性和以工业制氢产物为原料Cu-Ce-O催化剂CO选择氧化的反应性能进行了研究;研究了Ni-Cu双金属催化剂一氧化碳催化氧化的反应性能。研究结果表明: 由尿素燃烧法制备的Cu-Ce-O催化剂可以获得与浸渍法相当的催化活性,且在以工业制氢产物为原料气时选择性表现较优异,100 h稳定性实验中,尿素燃烧法制备的Cu-Ce-O催化剂表现出良好的稳定性。CeO2晶格中部分的铈原子被Zr取代后形成的复合氧化物,具有比纯CeO2更高的热稳定性、氧化还原活性和催化性能。以整体泡沫式SiC材料作为Cu-Ce-O催化剂载体具有多种优势:优异的散热性、良好的磁性,宏观多孔性以及可供担载面积大等,在以模拟真实气体组成下,120 ℃就能对CO进行有效消除,在120 h连续反应条件下选择性保持在75 %以上。Ni-Cu双金属催化剂一氧化碳催化氧化的反应结果表明,焙烧温度对催化剂催化性能有显著影响,且催化剂表面是否形成NiCuO2固溶体对催化活性尤为重要。 通过X-射线衍射(XRD)、X-光电子能谱(XPS)、BET比表面测定、程序升温脱附(CO-TPD)、程序升温还原(CO-TPR、H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线能量损失谱(EDS)等手段对催化剂进行了表征,对催化剂结构、活性和稳定性变化的原因进行了解释,进一步加深了对CO选择氧化反应的理解。 |
Subject Area | 多相催化 |
Funding Project | 多相选择氧化研究组 |
Document Type | 学位论文 |
Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/3099 |
Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室(OSSO) |
Recommended Citation GB/T 7714 | 胡涛. Cu-Ce-O催化剂一氧化碳催化氧化消除的研究[D]. 中国科学院研究生院,2007. |
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200720胡涛.pdf(1584KB) | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text |
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