| 稀土氧化物的制备及其在甲烷燃烧中的应用 | |
孙明娟
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| Subtype | 理学博士 |
| Thesis Advisor | 王晓来 |
| 2012-11-27 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | OSSO国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 甲烷燃烧 钙钛矿 六铝酸盐 氧化铈 固溶体 Methane Combustion Perovskite Hexaalumiante Ceria Solid Solution |
| Abstract | 甲烷作为清洁能源同时又是温室气体之一，它的高效利用对能源的合理开发和环境的改善具有重要意义。催化燃烧技术能有效提高甲烷燃烧的能源利用率，抑制消除NOx 等主要污染物的产生，其核心问题是催化剂的开发。稀土氧化物因具有成本低，催化活性高和热稳定性强等优点，在甲烷催化燃烧中备受人们的青睐。本文主要集中在镧基钙钛矿/六铝酸盐以及铈基氧化物/固溶体的制备，并深入探讨了催化剂的理化性质与催化性能之间的有机联系。具体成果如下： 1. 以PVP 为配位剂，Al2O3 为载体制备负载型钙钛矿催化剂。所制备的30% LaMnO3/Al2O3 催化剂在600 ℃的低温下已形成完美钙钛矿结构。经1000 ℃高温焙烧后，催化剂的比表面积高达122 m2/g。同时，载体Al2O3 保持γ相，且与活性组分间无固相反应，表明PVP 辅助法制备的催化剂具有优良的热稳定性。 2. 采用等体积浸渍法和低温共沉淀法考察了CeO2 掺杂量（0-45%）以及引入方式对CeO2/La0.2Sr0.8MnAl11O19 催化剂催化甲烷燃烧活性的影响。当CeO2 掺杂量为5%时，催化剂的活性最佳，T10、T90 分别为424 ℃、586 ℃。另外，CeO2引入方式对催化活性也有影响。等体积浸渍法中，CeO2 主要分布在六铝酸盐表面，能够有效地抑制催化剂的烧结，使得催化剂的还原性、热稳定性较纯六铝酸盐有明显的提高。而低温共沉淀法中，CeO2 主要分布在六铝酸盐基体中，不仅对催化剂的烧结无抑制作用，还延迟了六铝酸盐结构的形成，造成催化剂催化性能的降低。 3. 以尿素和Ce(NO3)3 为原料，在无水、无模板剂条件下采用尿素溶剂热法制备CeO2 纳米棒。该方法简单，有效，能实现CeO2 纳米棒的宏量制备。特殊的合成体系使得CeO2 纳米棒具有许多不同于纳米颗粒的优异性能，如高指数晶面{200}和{220}的暴露、孔容与比表面积大、还原能力稳定性强以及甲烷燃烧催化活性高。另外，CeO2 催化剂的催化性能和前驱物CeOHCO3 的晶相结构存在直接关系，六方相CeOHCO3 焙烧所得CeO2 的催化活性明显高于正交相所得的。这种结构决定性质的现象是由形貌的差异引起的，六方相CeOHCO3 及焙烧产物CeO2 均为棒状结构，而正交相均为颗粒状。 4. 采用尿素溶剂热法制备铈基固溶体CexM1-xO2（x=0.75, 0.8, M=Zr, Bi, Y, Sn ）。通过调节Ce(NO3)3/(NH4)2Ce(NO3)6 摩尔比考察了铈源的组成对Ce0.75Zr0.25O2 性质及催化性能的影响。当Ce(NO3)3/(NH4)2Ce(NO3)6=70/30 时，催化剂表现出最高活性及最强热稳定性。主要原因是该比例下催化剂由Ce1-xZrxO2和Ce1-yZryO2 （0.2 |
| Funding Project | 多相催化研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/2857 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 孙明娟. 稀土氧化物的制备及其在甲烷燃烧中的应用[D]. 中国科学院研究生院,2012. |
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