| Keggin型杂多酸催化剂的合成、表征和催化性能研究 | |
| 王德胜 | |
| Subtype | 理学博士 |
| Thesis Advisor | 王晓来 |
| 2012-06-02 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | OSSO国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 杂多酸 多金属氧酸盐 催化氧化 酸催化 迈克尔加成 Heteropoly Acid Polyoxometalate Catalyzed Oxidation Acid Catalyst Michael Addition |
| Abstract | 杂多酸是一类人们所熟知的无机化合物，其显著特征是兼有酸性和氧化还原性，而且可以通过改变构成原子（抗衡离子，杂原子和配位原子），在一定范围内进行调控。作为酸性和氧化还原性的双功能催化剂，以其催化活性高、选择性好、反应条件温和及不腐蚀设备等优点，一直是催化领域研究的热点。本论文的研究工作主要集中在以下几方面： 1 Keggin 型杂多酸催化2-甲基萘制2-甲基萘醌的选择性氧化研究 合成了一系列的 Keggin 型杂多酸，采用元素分析、IR 等波谱学方法对催化剂进行了表征。用过氧化氢做氧化剂，Keggin型杂多酸做催化剂，在温和的条件下，对 2-甲基萘的选择性氧化进行了系统的研究，发现这一方法具有反应活性高，工艺操作简单，绿色环保等特点。并推测了催化氧化反应可能的反应机理。以杂多酸H3PW12O40为催化剂考察了过氧化氢的量、反应时间和反应温度对催化反应的影响。实验发现，在催化氧化2-甲基萘制 2-甲基萘醌的反应中，H3PW12O40具有最好的产率和选择性，最适宜的反应条件是：乙酸做溶剂，反应时间12 小时，温度100℃。 2 Keggin 型杂多酸催化的缩合制氮磺酰亚胺的反应研究 由于氮磺酰亚胺在有机合成上的重要作用，新的合成方法的探索一直具有重要价值。合成了一系列的 Keggin 型杂多酸，采用元素分析、IR 等波谱学方法对催化剂进行了表征。在无溶剂条件下，使用杂多酸H3PW12O40为催化剂，研究了其对苯甲醛和对甲基苯磺酰胺的缩合反应的影响，系统考察了催化剂用量、反应时间和反应温度对缩合反应的影响。研究发现这个反应体系具有环境影响低、产率高、反应时间短、催化剂和产品易分离和重复活性好等优点。 3 Keggin 型杂多酸催化的aza-Michael 加成反应 Michael加成反应是生成C-C, C-S, C-N 键的重要反应，β-氨基酮/酯在有机合成和医药中间体方面有重要广泛的应用。合成了一系列的 Keggin 型杂多酸，采用元素分析、IR 等波谱学方法对催化剂进行了表征。在无溶剂条件下，使用杂多酸H3PW12O40为催化剂，研究了苯磺酰胺和α,β-不饱和酯的 aza-Michael加成反应。系统考察了催化剂用量、反应时间和反应温度对缩合反应的影响。研究发现这个反应体系具有环境绿色友好、产率高、选择性好、催化剂和产品易分离和重复活性好等优点。 |
| Funding Project | 多相催化研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/2843 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 王德胜. Keggin型杂多酸催化剂的合成、表征和催化性能研究[D]. 中国科学院研究生院,2012. |
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| 201216王德胜.pdf（4680KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
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