| 凹凸棒石结构重组构筑纳米功能材料及其应用 | |
| Alternative Title | 无 |
董文凯
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| Thesis Advisor | 王文波 |
| 2019-05-20 | |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Place of Conferral | 北京 |
| Degree Name | 理学硕士 |
| Department | 环境材料与生态化学研究发展中心 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 凹凸棒石 结构重组 LDH 吸附 纳米复合材料 Palygorskite Structural Reconstruction LDH Adsorption Nanocomposite |
| Abstract | 近年来，非金属矿产资源的开发和高值化利用受到越来越多的关注。凹凸棒石（又名坡缕石或坡缕缟石）是一种具有独特的纳米棒状晶体结构和规整纳米孔道的含水富镁铝硅酸盐黏土矿物，拥有较大的比表面积和离子交换能力，因而展现出优异的吸附、胶体、载体和补强性质，在多个工业领域中得到了广泛应用。我国凹凸棒石资源占世界总储量的50%以上，但由于在成矿过程中类质同晶取代现象较为普遍，导致不同地区或不同矿点的凹凸棒石颜色、组成和性能存在明显差异；在形成凹凸棒石的同时会形成大量伴生矿物，制约了其在工业领域中的应用。本论文以色泽较深、矿物组成复杂的低品位凹凸棒石黏土矿的高值化利用为目标，针对凹凸棒石及伴生矿的特征开展了以下几个方面的研究工作： （1）通过凹凸棒石及其伴生矿在水热条件下的同步结构转化，制备了季铵化多孔杂化硅酸盐高效吸附剂，研究了吸附剂对阴离子染料刚果红（CR）的吸附性能。结果表明，所制备吸附剂的比表面积达到313.37m2/g，平均孔径为2.42nm。由十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）修饰的多孔硅酸盐吸附剂（CTA-QS-1.2）和十二烷基三甲基溴化铵（DTAB）修饰的吸附剂（DTA-QS-1.2）对CR的吸附量达到了664.29±3.92mg/g和684.01±8.50mg/g（CR的初始浓度为600mg/L），远高于凹凸棒石原矿（51.2mg/g）和未经季铵化改性的硅酸盐吸附剂（78.7mg/g），而且吸附剂的吸附容量随着样品中有机物的含量增加而增加。热力学和动力学模型拟合发现，多孔硅酸盐吸附剂的吸附过程分别符合Freundlich模型和准二级动力学模型，说明吸附过程为多层吸附和化学吸附，孔结构、静电引力以及氢键作用是主要的吸附驱动力，相比之下比表面积对吸附贡献较小。 （2）采用梯度溶蚀法溶出了红色凹凸棒石八面体中的致色离子，得到了白色的二氧化硅纳米棒晶和富含金属离子的溶出液（Mg(II)、Al(III)、Fe(III)离子的浓度分别为2221.7、2439.0和1362.6mg/L）。以得到的二氧化硅为硅源，通过与Cu(II)离子反应制备了介孔硅酸铜纳米管，再分别利用气相和液相还原法，制备了铜纳米粒子/二氧化硅纳米复合材料（Cu0/SiO2），研究了其对金黄色葡萄球菌(S.aureus)和大肠埃希菌(E.coli)的抗菌性能。结果表明，气相还原法得到样品V-SiO2@Cu的抑菌效果最佳，其对S.aureus和E.coli的最低抑菌浓度（MIC）值分别为0.6mg/mL和2.0mg/mL，优异的抗菌性能源于铜纳米粒子的均一分布以及类珊瑚状结构的较大比表面积。以富含溶出金属离子的溶液为原料，分别通过共沉淀法和共沉淀协同水热法制备了Mg-Al-Fe三元层状双氢氧化物复合材料（LDH），评价了其对阴离子染料刚果红的吸附性能。结果表明，通过共沉淀协同水热法制备的吸附剂（H-LDH）对CR的吸附效果最优，最大吸附容量达到254.14±7.72mg/g。吸附机理揭示，该吸附过程主要由阴离子交换和静电引力所控制，且该过程属于单分子层化学吸附。 （3）利用酸溶蚀富铁黏土矿物（分别为凹凸棒石、蒙脱石、绿脱石）得到的溶液制备了富铁LDH材料，负载染料后进行600°C煅烧处理，制备了磁性的载碳复合LDO材料，评价了其对有机污染物CR和四环素（TC）的吸附性能。结果表明，所制备的LDH和LDO均具备完整、均一的片层结构，但LDO比LDH的孔道更为丰富。三种LDO样品的吸附实验结果显示，样品Pal-LDO对CR和TC的吸附效果最优，最大吸附量分别达到了593.87mg/g和998.12mg/g。而且，该吸附剂经过三次循环再生后，对CR分子的吸附量仍达到400mg/g以上，这为该吸附剂的实际应用奠定了良好的基础。此外，LDO材料的饱和磁化率值可达到2.10emu/g，在完成吸附后可通过外加磁场快速分离。 本文通过不同方法对天然低品位凹凸棒石黏土进行结构调控和重组，制备了新型多孔材料和不同维度的纳米功能材料，研究了相关构效关系和机理，为拓展低品位凹凸棒石黏土应用领域和实现资源高值化利用提供了新途径。 |
| Other Abstract | 无 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/26307 |
| Collection | 环境材料与生态化学研究发展中心 |
| Affiliation | 1.中国科学院兰州化学物理研究所; 2.中国科学院大学 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 董文凯. 凹凸棒石结构重组构筑纳米功能材料及其应用[D]. 北京. 中国科学院大学,2019. |
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