| 凹凸棒石/碳复合吸附剂的构筑与性能研究 | |
| Alternative Title | 无 |
| 唐洁 | |
| Thesis Advisor | 王爱勤 |
| 2018-05-21 | |
| Degree Grantor | 中国科学院大学 |
| Place of Conferral | 北京 |
| Degree Name | 工学博士 |
| Department | 环境材料与生态化学研究发展中心 |
| Degree Discipline | 材料学 |
| Keyword | 吸油/脱色废土 凹凸棒石/碳复合材料 吸附 分离 再生 Spent oil-adsorbed earth/Spent bleaching earth Attapulgite/carbon composite Adsorption Separation Regeneration |
| Abstract | 近年来，黏土矿物/碳复合吸附材料因具有来源丰富、结构可控、性能稳定等特点，已成为材料和环境科学等领域研究的热点之一。本论文从环境保护和节约资源的角度出发，以凹凸棒石吸油废土或脱色废土为原料，利用其残留的油脂为碳源，设计和制备了系列新型环境友好的凹凸棒石/碳（APT/C）复合材料，将其应用于染料、重金属和抗生素等水体污染物的吸附去除，从而有效解决了碳源成本高、吸附能力有限、吸附后分离和再生困难等构筑黏土矿物/碳复合吸附材料的关键问题。取得的主要研究结果如下： 1.以废弃火锅油为碳源，采用一步煅烧法成功构筑一维APT/C复合材料。结果表明：煅烧温度直接决定APT/C复合材料的吸附性能。APT/C-300对甲基紫、Pb(II)和四环素表现出较优的吸附性能，其最大吸附量分别可达215.83mg/g、188.08mg/g和256.48mg/g；经热再生后循环使用10次，对甲基紫和四环素的吸附量仍可达初始吸附量的77.6%和60.2%。 2.分别以废机油和凹凸棒石为碳源和基体，通过一步煅烧法制备APT/C复合材料。结果表明：煅烧温度决定复合材料的孔结构以及含氧官能团的含量，进而影响复合材料的吸附性能。当煅烧温度为300°C时所制得的APT/C复合材料对Pb(II)具有最优的吸附效果，最大吸附量可达205.23mg/g；循环使用6次后，对Pb(II)仍呈现较高的、相对稳定的吸附-脱附能力。 3.以凹凸棒石脱色废土为原料，利用其残留的油脂为碳源和还原剂，在柠檬酸钠和铁盐的协同作用下，通过一步水热法构筑了结构和性能可控的羧基功能化磁性APT/C复合材料。残留油脂在水热碳化的同时，与柠檬酸钠协同反应生成含铁化合物，赋予材料磁分离功能。研究发现，柠檬酸钠的引入不仅提供了羧基功能基团以增强材料的吸附性能，而且可以通过改变柠檬酸钠的浓度来调控APT/C复合材料的组成与磁性。吸附实验表明：制备得到的羧基功能化磁性APT/C复合材料对亚甲基蓝和Pb(II)均具有较快的吸附速率和较优的吸附性能，最大吸附量分别可达254.83mg/g和312.73mg/g。经过6次吸附-脱附循环后，吸附剂仍呈现相对稳定的吸附能力，而且借助磁性很容易地从水体中将其分离。 4.以油脂脱色废土为原料，采用一步水热法合成APT/C@NiFe-LDHs复合材料，并用于水体中亚甲基蓝、Pb(II)和金霉素的去除。研究表明，复合材料的磁响应性及吸附性能可以通过Ni/Fe摩尔比进行调控。碳质和NiFe-LDHs的协同作用使得复合材料具有较多的活性吸附位点及较大的比表面积，其对亚甲基蓝、Pb(II)和金霉素表现出较优的吸附性能，最大吸附量分别可达271.28mg/g，180.90mg/g和308.21mg/g。此外，制备得到的磁性APT/C@NiFe-LDHs具有较快的吸附速率、pH依赖性、且易于分离。经过6次吸附-脱附循环后，吸附量仅有略微的下降，具有优良的重复使用性。APT/C@NiFe-LDHs可通过π-π作用、π-p作用、氢键作用以及静电作用与污染物发生作用。 5.以凹凸棒石脱色动物油后的脱色废土为原料，采用一步煅烧法制备APT/C复合材料。结果表明：煅烧温度对吸附性能的影响至关重要，APT/C-300对甲基紫表现出较优的吸附性能，最大吸附量可达239.34mg/g，具有较快的吸附速率以及较宽pH应用范围，有望成为性能优异的甲基紫吸附材料。经过10次吸附-热解再生循环之后，APT/C-300对甲基紫的去除率仍高于60%。该研究不仅可为研发具有高吸附量、快速吸附和易于再生等特性的吸附剂提供借鉴，而且也为脱色废土及废弃吸附剂的持续利用提供新的路径。 6.以凹凸棒石脱色植物油后的脱色废土为原料，通过一步煅烧法成功构筑APT/C复合材料。研究结果表明：碳质和凹凸棒石的协同作用使复合材料具有较多的活性吸附位点和较大的比表面积，从而提高了对污染物的吸附性能。同时，APT/C复合材料的吸附性能可通过煅烧温度进行调控。经300°C煅烧处理后，制得的吸附剂对金霉素和四环素具有最大吸附量，分别可达336.37mg/g和297.91mg/g。此外，对吸附抗生素后的废弃吸附剂在300°C下进行热解再生，结果表明经过10次吸附-煅烧循环使用，仍具有相对稳定的吸附性能。因此，该研究对吸附有机污染物的废弃吸附剂的再生应用具有良好的借鉴意义。 |
| Other Abstract | 无 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/26302 |
| Collection | 环境材料与生态化学研究发展中心 |
| Affiliation | 1.中国科学院兰州化学物理研究所; 2.中国科学院大学 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 唐洁. 凹凸棒石/碳复合吸附剂的构筑与性能研究[D]. 北京. 中国科学院大学,2018. |
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