羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO）知识库

N-甲酰胺和N-甲基胺是重要的有机化工中间体，开发绿色、高效的N-甲酰胺和N-甲基胺合成催化体系具有重要的学术意义和潜在的应用价值。本论文制备了简单的负载纳米金催化剂，实现了以多聚甲醛为羰基和甲基源的胺类化合物N-甲酰化反应和N-甲基化反应。主要内容和结论如下：

1. 使用共沉淀方法制备了简单、高效的Au/Al₂O₃催化剂并应用于胺和多聚甲醛反应合成N-甲酰胺。表征发现，金纳米粒子高度分散于氧化铝载体，金纳米粒子的平均粒径为2.5 nm。该催化剂对胺-多聚甲醛的氧化羰化制备N-甲酰胺展现出优异的催化活性和化学选择性。例如，吗啡啉与多聚甲醛可以在常温、常压(1 atm O₂)和水溶液中反应生成N-甲酰吗啉，收率高达97%。催化剂重复使用五次没有观察到明显的失活现象。

2. 进一步研究表明，当反应在氩气条件下进行时，胺和多聚甲醛可以在负载纳米金催化剂存在下实现以甲醛和水为氢源的N-甲基化反应。优化条件下N-甲基胺的收率可以达到99%。通过系统的同位素示踪实验研究了反应的机理，证明水作为共同氢源参与了还原胺化反应。