绿色化学研究发展中心知识库

与传统催化材料相比，纳米碳凝胶材料具有热稳定性好、比表面积高、价格便宜等特点，受到了学术界的广泛关注。通常情况下，碳凝胶是由间苯二酚和甲醛溶液通过溶胶凝胶法聚合得到(RF碳凝胶)。本论文主要是以RF碳凝胶为基础合成一系列碳基纳米催化材料并对其结构和催化性能进行研究。主要内容和结果讨论如下：

1. 以离子液体作为模板剂合成出一系列RF碳凝胶材料并以该类碳材料为催化剂在温和条件下实现了四氢萘的催化选择氧化。在制备碳凝胶的过程中, 我们通过离子液体的使用避免了传统操作制备碳凝胶时的冷冻干燥或二氧化碳超临界干燥。结合BET、SEM、XRD、XPS等表征我们可以发现，碳凝胶材料的形貌和结构均可以通过改变离子液体的结构和加入量进行调节，其中当以丁基甲基咪唑氟硼酸盐离子液体为模板剂时可以获得孔径为7 nm左右的介孔碳材料。

2. 在上述工作基础上，我们通过碱处理碳凝胶的方式成功制备了高比表面积的碳基纳米催化材料，并在不加入过渡金属和杂原子的条件下实现了催化氧化醇可控合成醛或酸、经由氢转移机理的硝基苯/苯乙酮还原和胺醇烷基化反应，相应的产品收率通常在90%以上。系统的 BET、SEM、XRD、XPS等表征表明，合适的孔结构和催化剂表面较高的碳碳双键密度是其高活性的关键所在。

3. 通过将Ni(NO₃)₂•6H₂O掺杂到间苯二酚和甲醛混合液中，通过水热、碳化得到了一个含镍的碳凝胶杂合材料。经氧气处理除去碳组分后，得到了一种新型的碳杂磁性氧化镍材料NiO-M。我们以NiO-M为载体，通过还原-沉积法制备出高效的硝基苯还原加氢催化剂Pd/NiO-M，实现了具有不同功能基团硝基苯衍生物的常温、常压选择性催化加氢。

4. 使用生物质材料如羧甲基纤维素、乙酰基纤维素等作为载体前驱体，一步制备出碳担载贵金属纳米催化剂，即M/C (M=Pt, Pd, Ru, Au, C=carbon)，并以还原胺化作为模型反应对其催化性能进行了研究。