羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO）知识库

本文详细研究了镍基过渡金属负载催化剂的制备方法和对乙醇水蒸重整性能的影响，并对催化剂的构效关系进行了比较深入的研究，发现共浸渍Ni-Co/γ-Al₂O₃催化剂对乙醇重整具有优异活性。此外还以Ni/SiO₂为模型，详细研究了催化剂在乙醇重整过程中的失活和再生过程，发现通过原位再生可大幅度提高催化剂的活性和稳定性，该再生方法为重整催化剂的再生提供了一条新的路线。本文取得了如下新的研究成果：

1. Ni-Co双金属催化剂表面活性物种的调控与乙醇水蒸气重整制氢性能的研究

系统的考察了不同浸渍方法制备的乙醇水蒸气重整制氢催化剂的催化性能和构效关系，发现制备方法对催化剂性能有重要影响。共浸渍法制备的催化剂较分步浸渍法制备的催化剂活性更高。制备方法也显著影响着活性组份的分散度，共浸渍法制备的Ni-Co/Al₂O₃催化剂分散度最高，达到31.5%，而利用分步浸渍法制备的Co/Ni/Al₂O₃和Ni/Co/Al₂O₃催化剂分散度分别为29.1%和28.0%。TEM结果表明Ni-Co/Al₂O₃，Co/Ni/Al₂O₃和Ni/Co/Al₂O₃粒子尺寸分别为4-7 nm，6-9 nm和7-10 nm。上面结果表明共浸渍催化剂(Ni-Co/Al₂O₃)相比分步浸渍催化剂(Co/Ni/Al₂O₃和Ni/Co/Al₂O₃)具有更高Ni金属分散度和更小的Ni粒子尺寸，这些特征使得共浸渍 Ni-Co/Al₂O₃催化剂在乙醇重整反应中表现出更高的活性和稳定性。在T= 550 °C，S/C = 13，LHSV = 7.5 h^-1条件下，共浸渍法制备的Ni-Co/Al₂O₃催化剂的乙醇转化率达到100%，H₂选择性达到91.5%，在100 h稳定性试验中，该催化剂基本未发生失活。

2. Ni/SiO₂催化剂失活与再生研究

系统考察了 Ni/SiO₂在乙醇重整反应过程中的失活与再生过程，发现利用传统方法对积碳后的催化剂再生(在O₂气氛烧碳)只能恢复部分活性，且稳定性也有所下降。而在积碳催化剂上直接浸渍新的Ni活性组分，所得到的催化剂重整性能得以恢复，且稳定性也得到了提高。表征结果揭示，新再生方法的得到的催化剂具有更高的 Ni 分散度(19.3%)。稳定性实验表明，在T= 550 °C，S/C = 7.5和LHSV = 4.1 h^-1条件反应20 h，新方法再生的催化剂乙醇转化率基本保持在100%，而传统方法再生的催化剂在相同条件下乙醇转化率则降低到40%。