| 碳纳米管担载钯催化剂的绿色合成及在硝基苯加氢反应中的应用 | |
| 刘华 | |
| Subtype | 理学硕士 |
| Thesis Advisor | 王晓来 |
| 2011-05-23 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | OSSO国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 碳纳米管 纳米复合材料 硝基苯加氢 自组装 氢键作用力 Carbon Nanotubes Nanocomposites Hydrogenation Of Nitrobenzene Self-assembly Hydrogen Bonding |
| Abstract | 碳纳米管复合材料由于具备碳纳米管独特的结构和纳米粒子的纳米尺寸效应，使其在电学和化学催化领域中呈现出十分优异的性能。碳纳米管复合材料的性能很大程度上取决于碳纳米管表面纳米粒子的大小和分散度，这些因素都与制备方法有着紧密的联系。本论文以碳纳米管负载Pd 纳米复合材料的绿色可控合成为研究目标，设计了一种绿色温和而又简单有效的制备Pd/CNTs 复合材料的合成方法。同时研究了Pd 纳米粒子与碳纳米管自组装的机理，并将此材料用于硝基苯加氢的催化反应中。具体成果如下： 1．Pd/R-CNTs 纳米复合材料的合成。采用PdCl2 作为前躯体并在水相中还原，将制得的Pd 纳米粒子与未经任何氧化处理的碳纳米管在水相中进行自组装，得到Pd/R-CNTs 纳米复合材料。采用TEM、EDX、ICP-AES、SAED、XRD和XPS 等表征手段对所制备的复合材料进行了表征。结果发现Pd 纳米粒子均匀地分散在碳纳米管表面，Pd 纳米粒子的粒径可以通过调节保护剂柠檬酸三钠与Pd 的摩尔比来实现，粒径范围在3~6 nm 之间可调。另外，通过XPS 和zeta 电位等表征手段考察了Pd/R-CNTs 纳米复合材料的自组装机理，发现Pd 纳米粒子与碳纳米管之间主要存在氢键作用力和静电排斥力。氢键作用力起到连接Pd 纳米粒子和碳纳米管之间的桥梁作用，并设计了不同的实验验证了这一作用力。 2．Pd/R-CNTs 纳米复合材料作为催化剂在液相硝基苯加氢反应中的应用研究。重点考察了Pd/R-CNTs 纳米复合材料在硝基苯加氢反应中的活性以及选择性。采用ICP-AES、BET、XPS 和TEM 等手段对所制备的催化材料及载体进行了表征。结果发现：和常规载体相比，碳纳米管作为载体可以显著提高催化剂在硝基苯加氢反应中的活性。同时我们发现利用本论文研究的自组装方法制备的Pd/R-CNTs-SA 活性高于常规浸渍法制备的Pd/R-CNTs-IM，这是由于Pd 纳米粒子的高分散度以及催化剂更少量被氧化的结果。循环试验表明Pd/R-CNTs-SA 催化剂可以循环使用至少5 次且活性没有明显的降低，这表明所制备的纳米复合材料在硝基苯加氢反应中具有潜在的应用价值。 |
| Subject Area | 多相催化 |
| Funding Project | 多相选择氧化研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1783 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 刘华. 碳纳米管担载钯催化剂的绿色合成及在硝基苯加氢反应中的应用[D]. 中国科学院研究生院,2011. |
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| File Name/Size | DocType | Version | Access | License | ||
| 201130刘华.pdf（3364KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
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