| 室温离子液体中金属卟啉-双氧水催化烯烃的环氧化反应研究 | |
李沛陪
| |
| Subtype | 硕士 |
| Thesis Advisor | 李臻 |
| 2010-05-21 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | OSSO国家重点实验室 |
| Degree Discipline | 物理化学 |
| Keyword | 室温离子液体 环氧化 过氧化氢 Mntfppc1 微波 Room Temperature Ionic Liquids Epoxidation Hydrogen Peroxide Microwave |
| Abstract | 环氧化反应是一类非常重要的反应，环氧化合物在食品添加剂、药物以及杀虫剂等许多方面具有广泛的应用。至今，如何在温和条件下高效、高选择性地实现烯烃的环氧化一直是备受人们关注的课题。金属卟啉配合物是基于对细胞色素P-450酶活性中心结构和功能的模拟而发展起来的，由于能够在温和条件下实现烯烃的高效、高选择性环氧化，因而被广泛研究。 近年来，随着绿色化学的兴起以及人们环保意识的不断增强，开发环境友好且高效温和的清洁催化氧化体系成为必然趋势。H2O2 和O2 作为廉价、清洁的氧源，其有效利用成为研究的热点。室温离子液体作为一种“绿色溶剂”也为清洁催化氧化体系的建立开辟了新途径。以离子液体作为氧化反应的介质，可以方便地实现催化剂的循环使用，成功地解决均相催化剂难于回收利用的难题。本论文重点开展了室温离子液体中，以H2O2 为氧化剂的锰卟啉催化烯烃环氧化反应研究。论文主要工作如下： 1. 合成了多种阴离子为BF4-的室温离子液体，用ESI-MS、1H NMR表征手段对其结构进行了表征。并对这些离子液体的pH值、溶解度、表面张力等物化性质进行了测定。 2. 研究了以H2O2 为氧化剂，室温离子液体中五氟代锰卟啉（MnTFPPCl）催化烯烃的环氧化反应。在最佳的反应条件下，得到了94.5%的环己烯转化率及 97.6%的环氧环己烷选择性。与有机溶剂中的反应相比，催化剂在室温离子液体中表现出更好的催化活性，其中[BPy]BF4 对反应的促进作用最大，但是正己烷萃取后催化剂循环使用的效果较差。 3. 初步研究了微波辅助下以H2O2 为氧化剂，室温离子液体中五氟代锰卟啉催化烯烃的环氧化反应。借助微波辅助手段可以极大地缩短反应时间，提高催化反应的效率。通过优化催化剂的回收方式，可以降低催化剂的流失，从而使得循环使用性能得到明显改善。 |
| Funding Project | 生物与仿生催化研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1772 |
| Collection | 羰基合成与选择氧化国家重点实验室（OSSO） |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 李沛陪. 室温离子液体中金属卟啉-双氧水催化烯烃的环氧化反应研究[D]. 中国科学院研究生院,2010. |
| Files in This Item: | ||||||
| File Name/Size | DocType | Version | Access | License | ||
| 201029李沛陪.pdf（1231KB） | 开放获取 | CC BY-NC-SA | View Application Full Text | |||
Items in the repository are protected by copyright, with all rights reserved, unless otherwise indicated.
Edit Comment