| 新型硅基核-壳型色谱填料研究 | |
梁晓静
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| Subtype | 博士 |
| Thesis Advisor | 蒋生祥 |
| 2010-05-14 | |
| Degree Grantor | 中国科学院研究生院 |
| Department | 中科院西北特色植物资源化学重点实验室/甘肃省天然药物重点实验室 |
| Degree Discipline | 分析化学 |
| Keyword | 新型硅基核-壳型色谱填料 氧化锆 N-甲基咪唑 氧化铝 碳纳米管 New Silica Based Core-shell Chromatographic Support Zirconia N-methylimidazolium Alumina Carbon Nanotubes |
| Abstract | 许多性能优异的新兴材料由于其物理结构的局限，不能直接用作液相色谱填料，这就极大限制了这些新兴材料在色谱填料中的应用。硅基核-壳型填料的出现，可以将这些材料优异的色谱性能和硅胶优异的物理结构结合起来，推动新兴材料在色谱填料中的应用。本论文设计合成了三种新型硅基核-壳型色谱填料，采用各种表征手段对这些填料进行了表征，并对所制备的填料进行了正相和反相色谱性能研究。主要研究内容包括： 1．以聚苯乙烯磺酸钠（PSS）为自组装介质，采用层层自组装（LBL-SA）的方法将氧化锆纳米粒子成功地组装到了硅胶表面，制备了ZrO2/SiO2-4核-壳型色谱填料；在此基础上采用传统的键合方法首次将N-甲基咪唑键合到了ZrO2/SiO2-4上，制备了N-甲基咪唑基键合ZrO2/SiO2-4新型核-壳型色谱填料。表征结果表明N-甲基咪唑被成功地键合到了ZrO2/SiO2-4的表面。对该填料的离子色谱性能和正相色谱性进行了考察，并与N-甲基咪唑基键合SiO2色谱填料进行了比较，结果表明该新型填料对无机阴离子和有机阴离子具有很好的分离性能，流动相的pH和洗脱盐的Lewis 碱性强弱对样品的保留行为具有很大影响；在正相色谱条件下，该新型填料对分离碱性化合物具有很大的优势，但会对表现为Lewis碱的酚类化合物产生较强的保留。 2．以PSS为自组装介质，采用LBL-SA技术首次成功地将氧化铝纳米胶粒自组装到硅胶表面制备了新型的Al2O3/SiO2-10核-壳型色谱填料；对该填料进行了XPS、XRD、比表面孔径、SEM表征，结果表明Al2O3被成功的组装到了SiO2表面。在对该填料的离子色谱性能研究中发现，流动相pH、流动相洗脱盐浓度及洗脱盐Lewis碱性都对无机阴离子在该填料上的保留行为有着很大的影响，流动相中有机添加剂的加入还会改变无机阴离子在Al2O3/SiO2-10上的选择性。常见的无机阴离子都可以在该新型色谱填料上得到较好的峰形和较高的柱效。在上述工作的基础上进一步考察了新型Al2O3/SiO2-10核-壳型色谱填料在正相色谱条件下对碱性、中性和酸性化合物色谱分离行为并与SiO2填料进行了比较性研究。研究结果表明由于氧化铝表面的Lewis酸性位点的存在，相比较于SiO2填料而言，Al2O3/SiO2-10核-壳型色谱填料在分离碱性化合物和中性化合物时具有很大的优势，但是也是由于这些Lewis酸性位点，造成酸性化合物在Al2O3/SiO2-10柱上具有很长的保留时间和严重脱尾的峰形。 3．以SiO2为基体，首次采用保护气氛热处理工艺将多壁碳纳米管（Multi-walled carbon nanotubes, MWCNTs）逐层可控地组装到硅胶表面制备了新型的MWCNTs/SiO2-5核-壳型色谱填料。对该填料的表征结果表明，MWCNTs被成功地逐层组装到了硅胶表面。对该新型核-壳型色谱填料的反相色谱性能研究，表明SiO2表面的MWCNTs含量、流动相中的有机添加剂的种类和含量对多环芳烃类化合物的保留时间和峰宽具有很大的影响；在只用水作流动相的条件下，不同取代基的芳香类化合物就可以在该新型色谱填料上得到很好的分离；降低流动相pH值芳香酸类化化合物的保留因子会从负值上升为正值（对氨基苯甲酸除外），说明被分析物和固定相之间存在电荷排斥和π-π吸引两种作用；以乙腈为添加剂，按照苯环上的电子云密度，芳香胺类化合物也可以在MWCNTs/SiO2-5柱上得到很好的分离。对该填料的稳定性考察表明MWCNTs/SiO2-5新型核-壳型色谱填料在酸性条件下具有很好的稳定性。对该新型核-壳型色谱填料的正相色谱性能研究表明该填料对碱性和酸性化合物都具有较好的分离效果。 |
| Subject Area | 色谱学及相关技术 |
| Funding Project | 药物分离材料研究组 |
| Document Type | 学位论文 |
| Identifier | http://ir.licp.cn/handle/362003/1729 |
| Collection | 中科院西北特色植物资源化学重点实验室/甘肃省天然药物重点实验室 |
| Recommended Citation GB/T 7714 | 梁晓静. 新型硅基核-壳型色谱填料研究[D]. 中国科学院研究生院,2010. |
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